На двух автобусах не получится. На поездах вдвое дороже, но вдвое быстрее. Если из аэропорта уезжать на автобусе, то все равно придется пересаживаться на метро и Renfe или на другие автобусы, а времени займет значительно больше.
Самый удобный способ по времени и стоимости - это комбинация из метро/Renfe (вроде московских ж/д диаметров) и автобуса с автовокзала со станции метро Plaza Eliptica.
От Барахаса добирайтесь до станции метро Plaza Elipticа.
На метро - то до станции Nuevos Ministerios (розовая линия 8, 6 станций) с пересадкой на серую ветку 6 (еще 14 станций) до станции Plaza Eliptica, в общей сложности около 50 минут на метро.
Там спускайтесь в самый низ по указателям "bus terminal", автобусы до Толедо ходят каждые полчаса (с шести утра до девяти вечера, кажется, но расписание меняется, ослеживайте:
https://www.alsa.es/), это еще час дороги. Приедете прямо к эскалатору, ведущему в Старый город.
Самый быстрый способ добраться на общественном транспорте в Толедо - это из а/п Барахас до ж/д вокзала Аточа на поезде Renfe и с вокзала до Толедо на экспрессе. Если не попадете на перерывы, то дорога займет максимум час на все, потому что экспресс идет 23 минуты, а переезд а/п - Аточа - это еще минут 20-25 плюс переходы.
Если не заказывали гида с машиной в Толедо, обязательно возьмите обзорную на автобусе вокруг Толедо. Вид на Старый город с другой стороны Тахо просто великолепен!
И заложите побольше времени на этот город, почитайте о нем предварительно. Он стоит того, чтобы посвятить ему свое время и внимание.
